Dry reforming of CH4 over solid solutions of LaNi1xCoxO3

ABSTRACT

LaNi1xCoxO3 perovskite-type oxides were synthesized by the sol–gel resin method and used as catalysts  precursors in the dry reforming of methane to syngas between 600 and 800 8C at atmospheric pressure, the reaction was studied under continuous flow using an mixture of CH4:CO2 = 1:1. The solids were  characterized by X-ray diffraction (XRD), BET specific surface area and temperature-programmed reduction (TPR). XRD analysis of the solids shows LaNiO3 and/or LaCoO3 as the main phases present on the solids  depending on the degree of substitution. The more intense peaks and cell parameters showed formation of Ni-Co solid solutions. The as-synthesized solids were reduce during catalytic tests to form Ni0, Co0 and  La2O2CO3 as the active phases which remain during the reaction and are responsible for the high activity shown by the solids inhibiting carbon formation, with CH4 and CO2 equilibrium conversions near 100%, except for LaCoO3 that showed a poor activity.

INTRODUCTION

In the beginnings of the third millennium, the natural gas is glimpsed as the fuel of the future, due to the  world wide considerable proven reserves and to the strong dependence of the increasing petroleum  demands . Recognition of this situation has produced a growing interest in the development of new  technologies to efficiently transform natural gas prevailing study of the dry reforming of CH4 (Eq. (1)) that  produce syngas (i.e. CO + H2) with H2/CO 1 ratio, favourable for Fischer– Tropsch reactions to produce liquid fuels  also contributes to minimize of emissions from these gases to the environment. CH4 þ CO2 ¼ 2CO þ 2H2 DH298 ¼ 247 kJ=mol One disadvantage of this reaction is the accumulation of carbon by methane cracking or CO disproportion over surface catalytic, which requires catalytic systems that inhibits carbon formation. Condition that promotes the development of new  active and resistant to coke catalysts, an alternative is the use of Ni catalysts, very well known in steam reforming , due to the kindness that this metal offers its interesting redox properties and relatively lower cost that makes it easily accessible.

چکیده

LaNi1xCoxO3 اکسید پرووکسیت نوعی توسط روش رزین سل ژل سنتز شد و به عنوان پیش سازهای کاتالیزور در ریفرنج خشک متان به همگام گازی بین 600 و 800 8C در فشار اتمسفر استفاده شد، این واکنش در جریان پیوسته با استفاده از مخلوط CH4: CO2 = 1: 1 مواد جامد توسط پراش اشعه ایکس (XRD)، سطح مشخصی از BET و کاهش دما برنامه ریزی شده (TPR) مشخص شد. تجزیه XRD جامدات نشان می دهد LaNiO3 و / یا LaCoO3 به عنوان فاز اصلی موجود در جامدات بسته به درجه جایگزینی. قله های شدیدتر و پارامترهای سلولی باعث تشکیل محلول جامد Ni-Co شد. جامدات به عنوان سنتز شده در طی آزمایشات کاتالیزوری، Ni0، Co0 و La2O2CO3 را به عنوان فازهای فعال که در طول واکنش باقی میمانند، کاهش می دهند و مسئولیت فعالیت بالا را نشان می دهند که از تشکیل کربن مهار مواد جامد، با تبدیل تبدیل CH4 و CO2 در نزدیکی 100٪ ، به استثنای LaCoO3 که فعالیت بدی را نشان داد.

مقدمه

در آغاز هزاره سوم، گاز طبيعي به عنوان سوخت آينده به دليل ذخاير قابل اعتماد قابل اثبات در سطح جهان و وابستگي شديد به افزايش تقاضاي نفت، به چشم مي خورد. شناخت این وضعیت موجب افزایش علاقه به توسعه فن آوری های جدید شده است تا به طور موثر تبدیل گاز طبیعی گاز طبیعی به فرآیند ریخته گری CH4 (معادله) (1) تبدیل شود که تولید گاز سنتزی (یعنی CO + H2) با H2 / CO 1 را تولید می کند نسبت به واکنش فیشر تروپچ برای تولید سوخت های مایع مناسب است که باعث کاهش تولید گازهای گلخانه ای به محیط زیست می شود. CH4 þ CO2 ¼ 2CO þ 2H2 DH298 ¼ 247 kJ = mol یکی از ضعف این واکنش، انباشت کربن از طریق ترک خوردگی متان یا disproportion CO نسبت به کاتالیزوری سطح است که نیازمند سیستم های کاتالیزوری است که مانع تشکیل کربن می شود. شرایطی که باعث توسعه کاتالیزورهای فعال و مقاوم در برابر کاتالیست می شود، جایگزین استفاده از کاتالیزورهای نیکل است که به خوبی در اصلاح بخار به کار رفته است، به این ترتیب که این فلز خواص جذاب رادیواکتیو را جالب تر می کند و قیمت آن نسبتا پایین و در دسترس است.

Year: 2008

Publisher : ELSEVIER

By :   Gustavo Valderrama , A. Kiennemann , M.R. Goldwasser 

File Information: English Language/ 7 Page / size: 749 KB

Download

سال : 1387

ناشر : ELSEVIER

کاری از : گوستاو والدررا، آ. کیننمن، م. ر. گلدوسر

اطلاعات فایل : زبان انگلیسی / 7 صفحه / حجم : KB 749

لینک دانلود